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論文

直線偏光放射光を利用した元素及び配向を選択した光分解

関口 哲弘; 下山 巖; 馬場 祐治; 関口 広美*

KEK Proceedings 2001-13, p.24 - 25, 2001/06

本研究会においては最近の研究を紹介するとともに高輝度放射光を用いることにより将来的に拓けるであろう実験研究について議論した。放射光の光子エネルギー連続性と直線偏光性を用い、表面吸着分子の選択励起を行い、真空中に放出される分解反応生成物イオンを観測する実験について述べた。本報告では凝集フッ化ベンゼン(C$$_6$$H$$_5$$F)分子の内殻電子励起による分解反応を中心に述べた。炭素吸収端とフッ素吸収端で大きな分解反応の元素選択性が観測された。分解反応の直線偏光角度依存性実験を行った。C-F結合方向及びベンゼン環平面を規定した内殻電子励起を10,45,90度のX線偏光角度について行った。フッ素内殻電子励起領域においてはC-F解離収量が偏光角度に大きく依存して変化したが、C-H解離収量は偏光角度に依存しない。実験結果はX線励起とその後の緩和,分解が表面分子の配向性に大きな影響を受けることを示した。

論文

Fragmentation and charge-neutralization pathways depending on molecular orientation at surfaces

関口 哲弘; 関口 広美*; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*; 馬場 祐治

Surface Science, 482-485(Part.1), p.279 - 284, 2001/06

X線が固体に照射されると、(電子励起により)表面層から分解イオンが放出される。この現象は「電子励起に起因する脱離現象」と呼ばれ、熱的に起こる蒸発や剥離現象と区別され、広く研究されている。最終的に脱離する分解生成物は、おもに(1)表面最上層分子の直接的な分解、(2)固体内部からの二次電子による衝突励起など一連の複雑な過程の結果として生じる。さらに周囲分子や基板からの脱励起の影響も顕著に受ける。本研究においては表面での分子構造や結合方向が分解及び脱離過程に密接にかかわっていると考え、放射光の直線偏光を利用して、分子(中のある結合)の配向方向を規定して(X線)電子励起する実験を行った。この実験を行うため超高真空容器内で回転することができる飛行時間質量分析を備えた装置を開発した。本報告では凝集ギ酸(HCOOH)分子の内殻電子励起による分解反応について報告する。

論文

Photon-stimulated ion desoprtion spectra in the adsorption systems of water on Si(100) and Si(111)

関口 広美*; 関口 哲弘; 北島 義典*; 馬場 祐治

Photon Factory Activity Report 1998, Part B, P. 66, 1999/11

http://ccdb5fs.kek.jp/cgi-bin/img/tiff2gif?199923003+00096

シリコン(Si)表面と水(H$$_{2}$$O)との相互作用は半導体プロセス技術に関連して広く研究されている。本研究においては光刺激イオン脱離スペクトルが吸着分子と基板原子との相互作用に敏感に変化することを利用して異なった面指数を持つSi(100)とSi(111)試料についてH$$_{2}$$O吸着の相互作用を調べた。イオン検出はパルス放射光を利用した飛行時間質量分析法により行った。どちらの試料も軟X線吸収スペクトルはかなり似たスペクトルであったのに対し、両者のH$$^{+}$$脱離スペクトルはかなり異なったものであった。Si(111)の方がイオン収量が小さく、弱い相互作用に特有な$$sigma^{*}$$(O-H)ピークが小さい。吸収スペクトルの偏光依存解析からSi(100)ではO-H結合が表面垂直に近いのに対し、Si(111)では平均約55度の傾き角となった。Si(111)ではH原子がよりSi表面第一層と近いため、相互作用が大きくなったものと結論した。

論文

Comparison between electron yield, PSD ion yield, and surface pipico yield in near C and O K-edge XAFS in condensed methyl formate-D

関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*

J. Phys., IV, 7, p.505 - 506, 1997/00

ギ酸メチル吸着系の炭素(C)および酸素(O)K殻励起により起こる光刺激イオン脱離反応をパルス放射光を利用した飛行時間質量分析(TOF)法により調べた。CおよびO 1s内殻電子励起によりH$$^{+}$$,D$$^{+}$$,CH$$_{n+}$$,O$$^{+}$$,OCH$$_{n+}$$(n=0~3)などの脱離イオン種がTOFスペクトル上で帰属された。また、これらのイオン収量の励起波長依存性を定量的に測定した結果、いくつかの共鳴内殻励起で励起状態における電子構造を顕著に反映して脱離収量が増加することがわかった。脱離機構を更に調べるため、脱離イオン同士での光イオン-光イオン-コインシデンス(PIPICO)実験を試みた。その結果(H$$^{+}$$-CH$$_{n+}$$),n=0~2コインシデンス・ピークが観測され、またCH$$_{n+}$$イオン収量の励起スペクトルと一致した。このことから、脱離イオン収量の共鳴励起増強効果のモデルとして表面上での多価イオン生成が関与していることが示された。

論文

Photon-stimulated ion desorption from DCOO/Si(100) nearthe O K-edge

関口 広美*; 関口 哲弘

Surface Science, 390(1-3), p.214 - 218, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0039-6028(97)00552-9
 被引用回数：9 パーセンタイル：53.09(Chemistry, Physical)

我々は炭素原子一つを持つギ酸吸着系(DCOO/Si)において、炭素K殻から3種類の異なる空軌道への遷移の結果、分子軌道が関与した結合が切断されて生じる脱離フラグメントの収量が増加することを既に報告した。本研究においては高分解能軟X線分光器を用いることにより酸素内殻励起領域においてDCOO吸着種の二種類の酸素を選択的に内殻励起し、それぞれの励起で起こる脱離反応収量の違いを調べた。ヒドロキシ酸素(-O-)の励起によりCDO$$^{+}$$イオン収量が増加し、カルボニル酸素(C=O)の励起ではCD$$^{+}$$収量が増加した。このことから非局在効果が大きいと考えられる$$pi$$電子をもつ有機分子吸着系においても選択励起された原子の近傍で優先的に結合切断及び脱離が起こることが明らかにされた。また、基板との相互作用が弱いカルボニル酸素励起の方がO+脱離が顕著であり、相互作用が強いヒドロキシ酸素の励起では脱離が顕著でないといった表面特有効果が見い出された。

論文

Inner-shell excitation and state-specific ion-desorption from condensed methyl formate

関口 哲弘; 関口 広美*

Atomic Collision Research in Japan, 0(22), p.89 - 90, 1996/00

ギ酸メチル分子のいくつかの内殻励起状態における波動関数が各官能基や結合に局在しているという研究背景を元に、高エネルギー分解能の軟X線分光器により内殻励起状態を選択励起することにより「結合を選択した光化学反応」の可能性を検討した。実験手法としてはパルス放射光を用い、同位体置換ギ酸メチルの吸着系から脱離するイオン種を飛行時間質量分析法により観測した。各イオン収量の励起スペクトルは吸収スペクトルとかなり異なり、イオン脱離確率が初期内殻励起にかなり依存していることが見出された。特にD$$^{+}$$とCH$$_{n+}$$イオン脱離確率が大きく増加した励起はC 1s(CH$$_{3}$$)$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(O-CH$$_{3}$$)とC 1s(C=O)$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(C-D)といった反結合性軌道への電子遷移による結果であると解釈された。この結果は励起エネルギーを変化させることにより分子内の反応部位(サイト)を任意に選択することができる可能性があることを示したものである。

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